Ultrafast electron redistribution in small iodine containing molecules

In dieser Arbeit wurde das Migrationsverhalten von Ladungen in kleinen, jodhaltigen Molekülen untersucht. Es konnte gezeigt werden, dass der I(3+) Fragmentationskanal ein besonders guter Markerkanal ist, um den Effekt der Ladungsmigration nach einer Rumpfanregung zu studieren. Die Untersuchungen wurden mittels eines XUV-pump XUV-probe Experiments am Freien Elektronen Laser FLASH in Hamburg mit einer Zeitauflösung von ca. 40 fs durchgeführt. In einer systematischen Studie wurden dabei vier verschiedene Moleküle als Probe verwendet, die jeweils mindestens ein Jodatom enthielten und in ihrer Gesamtgröße und molekularen Umgebung variierten. Die Moleküle wurden stets am Jod-4d Riesenresonanz lokal angeregt. Des Weiteren wurde mit Hilfe von ab-initio Methoden für die zwei Moleküle CH3I und CH2I2 unterschiedliche Migrationseffizienzen berechnet.
Diese Effizienzparameter konnten experimentell bestätigt werden. Sie zeigen sich in der spezifischen
Unterdrückung von I(3+) Fragmentationskanälen. Es wurde ein Fragmentationsmodell entwickelt, das erklären kann, wie die Erzeugung von I(3+) Ionen zeitabhängig stattfindet. Für die längeren Moleküle C2H4I2 und C3H6I2 konnten Anhaltspunkte gefunden werden, dass nicht nur der I(3+) Kanal für die zeitabhängige Fragmentation relevant ist, sondern auch eine Ladungsmigration zu denWasserstoffatomen (inklusive Dissoziation) auf noch schnelleren Zeistkalen stattfindet.